陈红征教授&左立见研究员团队SusMat研究文章：绿色反溶剂调控钙钛矿薄膜形貌
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研究背景
在目前所有的可为人类利用的能源中，化石能源（石油、煤等）所占比例超过80%，然而化石能源存在不可持续、环境不友好等问题。太阳能具有易得、可持续、环境友好等优点，是非常理想的清洁能源。目前太阳能的主要利用方式为硅太阳能电池发电。
图1. 绿色抗溶剂和全绿色溶剂处理的高性能钙钛矿太阳能电池流程图
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工作介绍
近年来人们开发出可溶液加工的钙钛矿太阳能电池，能量转换效率可与硅太阳能电池相媲美。然而钙钛矿太阳能电池制备的过程中会用到诸多有毒的溶剂，浙江大学陈红征教授&左立见研究员团队研究了不同反溶剂对钙钛矿薄膜结晶形貌演变的影响，使用绿色反溶剂制备出了效率可达21.5%的钙钛矿太阳能电池器件。在此基础上，全绿色溶剂制备的电池器件效率也达到了19.5%。
该工作在SusMat上以题为“Manipulating the Film Morphology Evolution towards Green Solvent Processed Perovskite Solar Cells”在线发表（DOI:10.1002/sus2.36）
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作者介绍
陈红征 教授
陈红征，浙江大学求是特聘教授，博士生导师。国家杰出青年基金获得者（2002年），入选教育部跨世纪优秀人才培养计划（2001年），中国化学会青年化学奖获得者（2000年），入选浙江省“151人才工程”（2000年）和浙江省万人计划杰出人才（2020年）。1988年浙江大学本科毕业，1994年浙江大学博士毕业后留校任教，1999年晋升为教授，2011年受聘为浙江大学求是特聘教授。先后在香港科技大学（01~04/1999）、比利时Antewerp大学和欧洲高校联合微电子中心（11/1999~04/2001,07~10/2002, 07~09/2003）、美国Stanford大学( 02~08/2005, 09~11/2007) 进行合作研究。主要从事有机高分子和有机无机杂化钙钛矿光电功能材料与器件的研究与教学工作，先后主持国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金重大项目课题/国家重大科研仪器研制（自由申请）/重点/重大（重点）国际合作、973项目课题和863重点项目等国家和省部级项目20多项；在Nature Nano., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Chem. Rev. 等本领域著名学术刊物发表SCI收录论文400多篇，论文他引超过12000次，获国家授权发明专利48项, 国际会议邀请报告60余次，组织国际会议9次。兼任中国化学会有机固体专业委员会委员、中国材料研究学会高分子材料与工程分会常务理事、浙江省复合材料学会副理事长、美国化学会期刊 ACS Applied Polymer Materials 副主编、Chinese Chemical Letters、Chinese Journal of Polymer Science和《材料研究学报》期刊编委等。
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左立见 教授
左立见，2014年6月在浙江大学高分子科学与工程学系获博士学位。读博期间，围绕聚合物太阳能电池器件工程开展研究工作，毕业后留校读博后。2015年加入加州大学洛杉矶分校（UCLA）材料系杨阳（Yang Yang）教授课题组，从事钙钛矿电池的研究；2016年加入美国华盛顿大学材料系任广禹（Alex Jen）教授课题组，从事聚合物光伏器件研究。2020年，入选国家级人才项目，以浙大“百人计划”研究员身份加入浙江大学高分子系有机半导体研究室。近年来聚焦于高性能、低成本聚合物和钙钛矿光伏器件技术，并取得了一系列进展。目前已发表文章80余篇，已授权中国专利1项，论文引用超过4700次。以第一作者/通讯作者身份在Nature Nanotechnology, Science Advances, Nature Communication, Journal of the American Chemical Society, Energy & Environmental Science, Advanced Materials等国际核心期刊发表论文30多篇；7篇论文入选ESI高被引用论文。
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主要内容
1. 溶剂毒性探究
通过反溶剂辅助一步法制备高质量钙钛矿薄膜已成为实验室制备钙钛矿薄膜的通用方法。反溶剂在制备过程通常是用量最大的，然而常用的反溶剂如甲苯（Tol）、氯苯（CB）等对人体和环境都有不同程度的危害，常用的钙钛矿溶剂N,N-二甲基甲酰胺（DMF）毒性也相对较强。因此，寻找合适的绿色反溶剂和绿色溶剂代替常用的有毒溶剂对实验室制备和工业化生产均有益处。
图2. （a）常用溶剂和反溶剂的毒性表征；（b）反型钙钛矿太阳能电池器件结构示意图
2.薄膜演变行为探究
实验结果表明：在滴加反溶剂的过程中，薄膜的中间相形貌受钙钛矿前驱体组分、反溶剂与溶剂的相互作用、反溶剂的性质（沸点、极性等）等因素的影响。而中间的形貌与组成进一步影响了退火后钙钛矿晶体薄膜的形貌，从而影响了太阳能电池器件的效率。
图3. （a）异丙醇处理的MAxFA1-xPbI3钙钛矿薄膜平面与截面SEM图；（b）不同反溶剂处理的MA0.6FA0.4PbI3钙钛矿薄膜平面与截面SEM图；（c）退火前的MA0.6FA0.4PbI3钙钛矿薄膜AFM图
3.器件性能表征
经过系统筛选，异丙醇处理的MA0.6FA0.4PbI3钙钛矿薄膜结晶形貌最佳，其制备成的太阳能电池器件效率最高，性能表现最佳的器件开路电压VOC为1.11V，短路电流JSC为23.69mA cm-2，填充因子FF为82.14%，光电转换效率PCE为21.50%。进一步采用全绿色溶剂制备的太阳能电池器件效率可达19.50%。
图4. 绿色反溶剂处理的钙钛矿太阳能电池器件的（a）J-V曲线（b）EQE曲线（c）稳定输出曲线；（d）由30个器件得出的器件效率分布；（e）器件结构与所用溶剂的示意图；（f）全绿色溶剂处理的器件J-V曲线
5. 总结
本工作阐明了反溶剂与钙钛矿组分对钙钛矿薄膜中间相形貌的影响机制。通过系统筛选，使用绿色反溶剂制备的钙钛矿太阳能电池器件效率可达21.5%，使用全绿色溶剂制备的钙钛矿太阳能电池器件效率可达19.5%。
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解读：荆晶晶
排版：李希
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